In den 1950er Jahren begann er für das hochwertige Möbelunternehmen Austinsuite zu arbeiten, wo er eine Reihe moderner Möbel entwarf, die von der Öffentlichkeit gut aufgenommen wurden. In den 1960er Jahren arbeitete er auch für die Möbelmarke G-Plan und entwarf eine Reihe moderner und funktionaler Möbel für die britische Mittelschicht. Im Laufe seiner Karriere wurde Frank Guille für seine Arbeit im Möbeldesign anerkannt und gewann mehrere renommierte Preise. Er arbeitete auch als Dozent für Industriedesign an der Birmingham School of Art und veröffentlichte Artikel über Design. Seine Arbeit zeichnete sich durch die Verwendung moderner Materialien wie Sperrholz und Laminat sowie durch klare Formen und kräftige Farben aus. Frank Guille gilt als einer der einflussreichsten Möbeldesigner im Großbritannien der Nachkriegszeit.
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